李刚.戴道扬二余健业.王建波
麦振洪张亮.李宏成.王瑞兰
(中国科学院低温技术实验中心，*中国科学院物理研究所，二中国科学院科学仪器厂)
1引言
扫描电子显微镜广泛应用于物理、化学、生物、医学、地质、矿物、冶金、化工、材料等各个学科领域。把低温与扫描电镜结合，既能使得许多研究细胞的微细结构与其功能关系的研究人员在电子显微镜下直接观察活的细胞结构，文能使得固体的低温性质在空间和时间两方面都在很高的分辨率下进行研究。低温扫描电子显微镜(Low一TempenatureS。anNIngEleotronMi。roscope，简称LTSEM)已成功地用于弹道声子的分布，单晶中的声子聚焦，半导体中耗散结构的形成，’一3’及动植物细胞的冷冻观察，‘’。这样的一个空间解析实验系统，对于了解电一子学薄膜装置和低温探测器件的物理特性，鉴定反常器件性能的可能起源是十分重要的【，，。近年把它用于研究超导隧道结中的电流密度分布，涡旋态和俘获的磁通量子、能隙等的空间分布及超导微桥的热运动等，都取得了较好的结果‘”.’。用它观察在超导状态下的超导薄膜，可以得出其表而临界转变温度(T。)和临界电流密度(J。)的分布情况「，’。
我们采用减压降温原理，研制了以液氮为冷媒·温度可达65K的低温样品台系统。改进了原DX一3A扫描电子显微镜的电子束脉冲调制系统和微弱信号检测系统，构成了LTSEM。用于研究高T。超导薄膜。该装置可以执行65K到300K温区的连续测量。温度稳定度为士0.IK，这由一个温度控制系统来达到。
2低温扫描电子显微镜原理
低温扫描电子显微镜与常规扫描电子显微镜的主要区别是，增加了一个低温样品台和电子束调制装置，以保证在设定的温度下观测和分析样品。根据使用的温区，低温台可选用冷媒工质液氮或液氦。
当电子束照射到被观测的样品上时，它可能在样品内引起各种激发，其作用是非常复杂的。但由于初始的激发和弛豫过程—非弹性电子一电子散射、弛豫声子的发射等都发生在1皮秒之内。而靶材料中电子束热能谱的建立实际上也是在此时标之内达到。故电子束样箭:之间的相互作川，可以简化为该电子束在样品表而上的焦点附近的一个局部区域加热效应来处理，从而引起一个局部区域热微扰。该热扰动区域的大小决定着LTSEM的分辨率。对于能量接近20keV的电子束在贵金属材料内的穿透深度约为1“m。可以认为厚度为几千埃的薄膜样品电子束的全邻能量都消耗在样品膜内‘”。
电辣感应的样品膜热扰动空问范围和响应时间，由热愈合长度。一(刹’‘’和弛豫时间:一旦卫决定【卜6，。这里，，:、。、d分别为薄膜样品的热导、单位体积的热容和厚度;a为从样品进入淀积超导薄膜的基片的能量通量之传热系统。我们注意到上式中的热愈合长度刀适用于静态情况，那时样品热扰动中的时间变化比上式的弛豫时间:慢。故上式仅适用于。洲<1的情况，以往使用的且满足这个条件的频率范围是10~20kHz。而如果电子束被调制在一个较高的频率。上，_且。护》1时，则调制后的电子束热扰动空间范围将减小。这时的热愈合长度为。。一(六)’‘’·。一(翻’‘’，。是样品的热扩散系统。此式的意义即为众所周知的热趋肤效应。由此式可见，随着频率。的增加，热愈合长度叮.将减少，从而导致LTSEM空间分辨率的提高。对于lokHz的调制频率，在高温超导薄膜YBaCuO中LTSEM的分辨率为lom【7，日，。
应用LTSEM研究高T。超导薄膜，一般是在样品上加一恒定电流，调制的电子束轰击薄膜引起热扰动，使样品的电阻率变化而产生电压增量刁厂，其值在微伏量级。用锁相放大器检测电压信号刀犷，锁相放大器的输出送到扫描电镜的显示放大系统。控制显示屏的亮度变化，则可得到样品的T。或J。的面分布图象。也可使电子束线扫描样品把锁相放大器的输出送到劣一少记录仪，得到T。或J。的线分布图。
3装呈介绍
3.1电子束调制
由于在低温扫描电镜实验中所采集的信号的电压幅度仅为儿微伏到几十微伏，故使用锁相放大器进行信号放大是很方便的.为了与锁相放大器配合使用，同时也可以提高LTSEM的分辩率，须把扫描电镜的电子束调制在一定的频率范围内(如几十kHz到几十MHz)。这种方式称为SEM的频闪模式。
早期的频闪系统是在电子枪的栅极上加脉冲电压，控制电子束的“通、断”。由于电子枪处于负高电压端，使得驱动电源比较难做。现代扫描电镜中的频闪系统则依靠在电子束通路中加偏转板，使得电子束偏离光轴来达到“通、断”控制，技术上易于实现t0]。频闪系统由偏转板、束闸光阑和驱动电源组成。电子束偏转板采用一对静电偏转板，以获得较高的开关速度。调制电子束的频率、相位和披形等均由加在偏转板上的驱动电压控制。所需的最小偏转电压幅度由下式给出，
式中犷J为电子枪加速电压，d和l乙分别为偏转板的间距和长度，l为偏转板的等效中心到束闸光阑的距离，:。和R。分另11为等效电子束斑直径和束闸光阑直径。根据D人一3A型扫描电镜的结构参数，可导出本系统的工作冬最::。一95拼111，R。一。.7拼m，卜32rnm，声，一10m二，了“320环m，犷d一30kV，厂。。‘，=2.87V。实验中为提高偏转灵敏度，选少r。一10V。
3.2低温装置
图1为电镜的低温系统框图。杜瓦瓶1中的液氮经进液氮阀2被吸入低温台3，减压抽机11通过阀10或阀12和流量计13对低温台中的液氮减压。样品7通过样品架4被冷却，加热器9是为复温和控温而设的，温度传感器8为铂电阻温度计。15为一台模糊控制型精密测控温仪。
对于植入SEM样品室内的低温台必须满足以下要求:
(1)样品和最后一组电子透镜之间要保持一定的距离，以便获得最佳分辨率。
(2)样品相刘一于电子光学抽线的位置要可调，以便对中样.W:。
(3)必须避免样品任何可能的振动，在显微镜运行中由振动引起的任何机械位移都要小于分辨率极限。
(4)所使用的材料一定不能引起样品表而污染，以便不干涉电子束对样品表面的探测.
(5)应该能使SEM在它的室温常规检测方式和安装了低温台的运行方式之间能比较方便迅速地进行变换。
还要考虑到，既要使样品尽可能快地被冷却达到热平衡，又要能按实验需要来选择不同的热平衡时间。
我们植入DX一3A扫描电子显微镜样品室内的低温台为一浸泡式低温恒温器，如图2所示。液氮池3为一全密封结构，进液管2套装于减压管1之内。样品14的正面接受电子束的直接幅照，而其背面通过一个可用加热器n调温的铜样品座6及一热连接体7与下凹形浸泡于液氮中的液氮池盖8直接接触传热。温度传感器12选用的是铂电阻温度计.15是具有为电子束穿过的中间孔的防幅射罩。蚁个低说台涟通过一薄壁玻璃钢管10与底座滑块g相连，以确保良好的非热藕合和机械稳定性。滑块固定于电镜样品室的滑轨内。这种结构的优点是样粼:与冷媒之间的热阻既丁是很小的，又是「If调的。于是样品的冷却就很有效，而且容易达到良好的显度稳定性。这对一J飞个明确规定温)，近一l.’的能曦损耗过程的研究是很重要的，例如超份薄膜中的热运动成像。
洋品座6通过一个热连接体7与冷媒藕合。该连接体的积分热导X，，，(T，，T:)决定了达到所希望的样况.温度所需要的热功率，并因此而决定冷媒的耗量。X‘，，(T:，T:)由积分依赖于温度的热连接体的热导而获得，温度范围二准在冷媒的温度T:和样品温度T:之间。如图2所示的热连接体具有简单的几何形状，并能按实验的需要很容易地更换.
低温台的热平衡时间r是由它的热容C和样品架与冷媒之间的热连接体的积分热导决定的(:~C/X，，，)。改变样品架的质量只能使低温台的热容改变一点儿;而改变热连接体的材料或几何形状，却能大大地改变热连接体的积分热导。所以低温台的热平衡时间能在一个很宽的范围内变化，并能按实验的需要来选择。无论如何，必须考虑连接体的积分热导的增加而导致达到希望的样品温度所需的功率的增加，以及因此而引起的冷媒的较大蒸发损失。所以热平衡时间不能随意做小。通常随着温度的降低，热容降的要比热导降的快得多，这导致了热平衡时间相应的降低。热平衡时间随着温度的变化而变化，在设计温度控制系统时必须考虑。
浴槽式低温台的液氮池用泵抽出液面上的蒸气，使液氮减压，以获得77K以下直到63.SK的低温。由于浴槽和样品之间强有力的热藕合，样品温度在上述范围内可以被蒸气压以足够的精度调节和决定。这可以用减压阀10和微调阀12(图l)来实现。77K以上直到室温是用控制氮液面和调节加热器n的功率来实现。低温台的绝热是靠真空泵抽电镜样品腔的真空来达到，其真空度在lx10一’Pa以上。
样品的空间位置的调节靠移动显微镜真空腔内的整个低温台进行。从电镜操作的正面看去的上下、前后的平移，施转和倾斜仍用原电镜的测微螺旋和推杆机构等完成。左右的动，我们在低温台的排气管路上在真空腔内外各使用了一个弹簧波纹管，并在腔的室温真空套管外设计了微调螺纹，以外套滚花螺母的旋动来实现。移动的范围为士smm。这样就完全满足了样品对电子束调中的需要。
样品的安装是要打开样品室的真空盖板，把低温台从SEM的腔中取出再来进行的，然而这些操作可以在十几分钟内完成。样品的安装是用低温导热胶或真空脂来改善传热的。制造低温台使用的材料对液氮池和进出管道等为无磁不锈钢，屏蔽板和样品座等是用无氧铜，绝热支撑和底座为玻璃钢制，其它均为黄铜。为减少幅射漏热样品座和屏蔽盖外表面镀金，液氮池及盖外表而抛光。
低温台与底座是钢性连接，而与进出冷媒的连管为柔性连接，这样避免了外界振动传入系统。
3样品温度的测t和控制
样品座内的温度传感器12(图2)与样品14之间仅隔着0.lmm厚的紫铜。传感器选用经中国科学院低温测试站逐点严格标定的小型陶瓷铂电阻温度计，在55一300K之间准确度为0.IK。测控温仪系根据模糊理论研制的精密测控温仪，控温精度在65~120K间为0.IK。模糊控制的原理是不竹系统中各环节的传递函数是什么，也不需要对系统控制对象的阶跃响应特性进行测定，从而确定最佳PID参数，而仅仅把系统中影响系统品质(响应时间、超调量、振荡次数)的关键参量取出来加以控制，以达到最优控制的目的。其主要特点就是测控精度高。其次是自动调节功率能力强，开始阶段以全功率加温以缩短过渡过程。当对象上升到距离设定温度的某一范围内开始逐渐减小加热功率，以防止发生超调量。当到达温度设定点时，极小幅度振荡儿次后就进入调节器工作方式，使对象温度准确地调节在设定点上。
4试验结果及运行情况
经过对低温扫描电子显微镜样品台、电子束调制装置和感生电压信号检测系统的工作温度、温度稳定性、调制频率、检测灵敏度等性能进行测试和实际使用的结果表明，低温样品台可由65K至室温连续可控变化。当液氮池充满液氮后，在65~80K之间的任一温度上可保持20二in，80K以土的任一温度可保持30nlin以上。温度稳定度为士0.IK。开始加液氮后8rnin，可使样品温度降至77K并达到稳定，再用6~8in时间可使样品稳定在65K上。故用本系统测量高温超导体的T，，特别是对于T。低于77K但尚高于“K的样品，可以方便地以液氮为冷媒进行测量。
经过多次使用，我们感到在77一“K这一温区工作时，降温达到温度设定点工作得很好。而如果在此温区升温达到温度设定点，则升温就较慢，用电加热又造成液氮的浪费和过热。这主要是因为在减压降温过程中，降温时液体由对流来混合，用蒸气压来控温会执行得很好，而升温时不发生这个对流，液体表面上先热起来，并导致非常慢的补偿温度梯度。这时我们(班、A二工。﹀卜，办理侧目采用加入一些液氮使之过热这一措施，然后再减压降温，于是就很快达到了平衡点温度。应用LTSEM研究了GdBaZC断07一X超导薄膜的T。和J。的空间分布.薄膜样品由直流磁控溅射法制备。膜厚300nm，T。高于90K，转变宽度约IK，J。约1护A/。耐。膜上光刻制成约长40拼。，宽30拼m的微桥以供实验分析。电镜参数为加速电压25kV，电子束流约InA，电子束调制频率10kHz。
图3为一组典型的实验曲线。实验时，电于束沿桥区作单线扫描。由图可见，当偏置电流I二2.5拼A时，桥区的一侧已有电压信号d厂出现，说明该区域已由超导态向电阻态转变。I=10.3拼A时，整个桥区都出现d厂，即整个桥区已由超导态转变到电阻态。随着I增加，占F的幅度也增加。各点己犷的大小，反映了包含该点的横截面的J。的大小，同时也与该横截面在T。附近的电阻率有关。比较各点出现己犷时的I，可估算出各点J。的差别。对于图3所示的微桥，J。最大值约为最小值的3~4倍。微桥某些区域J。较低显然限制了整个桥区的J。。为了深入讨论导致J。空间分布不均匀的原因，应用SEM和EDS分析了微桥不同区域的形貌和成分，发现薄膜表面杂散分布着约0.5件m大小的结晶颗粒，成分分析表明是富Cu相。进一步的工作仍在进行之中。
5结论
用国产DX一3A扫描电镜改制成的低温扫描电子显微镜没有影响电镜的原有性能。经测试和多次使用，表明该装置性能稳定，使用可靠。这为我国低温电子学薄膜装置、低温探测器和高T。超导材料的研究提供了强有力的新工具。研究高T。超导薄膜的LTSEM的空间分辨率一般都要好于1川，‘’。””，该装置达到了这一要求。致谢作者特别感谢洪朝生教授和朱元贞教授对这项工作有益的讨论和建议。
参考文献
1R.P.Huebener，APPlieationsoflow一temPeratureseanninge1eetronmieroseoPy，ReP.Prog.Phys.，
Vol.47，P175一220，1984.
:K.M.Mayer，R.Gross，J.Parisi，J.Peinke，andR.P.Huebener，Spatia一lyresolvedobservation
0feurrentfilamentdy且amiesinsemieonduetors，SolidStateCommunieations，Vol.6s，No.i，P55-
59，1987.
aW.Metzger，R.Eiehele，H.SeifertandR.P.Huebener一PliononFoeusinginGermaniumImagedby
E一eetron一BeamSeanning.PhononSeatteringineondensedmatterProeeedingsofthefourthInterna-
tionalConferenee，SpringerseriesinSolidStateSeieneess一p72一74，Springer一Verlag，Berli。，
1983。
盛P.Eehlin，R.Paden，B.DronzekandR.Wayte，SeanningEleetronMieroseopyofLabileBiologieal
MaterialMaintainedUnderControlledConditions.Proe.3rd.Ann.SeanningEleetronMieroseope
Symp.，IITReserehInstitute，Chieago，1llinois，U.S.A.，April.，1070，p49.
5AntonioBarone(Ed.)，SuPereonduetivePartieleDeteetors，Worldseientifie，SingaPore，1，as，
P144.
6VolkmarKose(Ed.)，SuPereonduetingQuantumEleetronies.SpringerVerlog，Berlin，1959，pZos.
7R.P.Huebener，R.Gross，an(IJ.Boseh，Low一TemperatureSeanningEleetronMieroheopyfor
StudyirtgInhomogeneitiesinThinFilmHigh一TeSuPereonduetors.Z.Phys.B一肠ndensedMatter，
70，425(1988).
5D.Koelle，F.Kober，etal.，SPatiallyreso1vedmeasurementsoftheeurrenttransPortinY:BaZCu3O:一川ms.SuPereo刀d.Sc:.Teehnol.4(1991)Sx15一51一了.。LudwigReimer，SeanningEloetronMieroseopy，SPringer一Verlag，Berjin，1935，p3620R.Gross，J.Boseh，etal.，SPatiallyresolvedobservationoftheeritiealeurrentinhigh一Tesupe-reonduetingfilms.Nature，Vol.332，No.6167，Ps18，(l，88)
11R.Gross，M.Hartmann，K.HIPler，R.P.IJuebener，F.Kober，andD.Koe!le，SPatialresolution1imitfortheinvestigationo万highTefilmbylowtemPeratureseanningeleetronmieroseopy.IEEETransaetzonsonMagneties，Vol.25，No.2，Mareh195，，p225o
